近年來(lái),人們研究發(fā)現某些物質(zhì)能在很低的濃度下(質(zhì)量分數甚至低于1%)可使水或有機溶劑凝膠化,形成熱可逆的物理凝膠,這類(lèi)物質(zhì)被稱(chēng)為凝膠因子(gelator)。這類(lèi)凝膠材料在許多領(lǐng)域中有著(zhù)廣泛的應用前景,如可用于傳感技術(shù)、分子識別或提取分離等。到目前為止,已報道的凝膠因子大多是小分子有機化合物,包括脂肪酸衍生物、類(lèi)固醇衍生物、蒽基衍生物、氨基酸衍生物和有機金屬化合物等。通常,將少量的有機凝膠因子溶解于某種溶劑中形成超分子結構,并自發(fā)組裝形成連續的空間網(wǎng)絡(luò ),從而使得溶劑分子凝膠化。這些分子結構單元之間的超分子相互作用對凝膠的形成起到至關(guān)重要的作用,這些相互作用包括氫鍵、π-π 相互作用、疏水力、范德華力等等。
此外,人們還設計合成了許多聚合物凝膠因子,在這一類(lèi)研究工作中,線(xiàn)性嵌段共聚物被廣泛用于制備物理凝膠。樹(shù)枝狀聚合物可合成不同的代數,分子尺寸可控,其球形分子的表面含有許多功能基團,這些特點(diǎn)有利于其組裝形成物理凝膠。顏德岳課題組在2007年通過(guò)分子設計,一步合成了一種新型的超支化聚合物凝膠因子,即超支化聚(亞甲基丙烯酰胺-胺乙基哌嗪)(HPMA),如圖1所示。
圖1. 由 MBA 與 AEPZ 經(jīng) Michael 加成聚合制備 HPMA
這種端氨基的超支化聚酰胺胺能夠在一些有機溶劑中,例如N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)、二甲亞砜(DMSO)、N-甲基吡咯烷酮(NMP)和吡啶等,自組裝形成穩定的物理凝膠。其中在溶劑 DMF 中的凝膠化能力尤為強烈,臨界凝膠濃度約為 2.5 mg/m L。此外,所得物理凝膠具有溫度響應性,即加熱形成透明溶液,冷卻形成非流動(dòng)的物理凝膠,此過(guò)程可逆。冷凍透射電鏡測試結果表明,所得物理凝膠的微結構由連續的開(kāi)放式聚合物網(wǎng)絡(luò )所組成,溶劑分子被有效包裹在聚合物網(wǎng)絡(luò )中。超支化聚酰胺胺分子間的氫鍵相互作用是凝膠化的驅動(dòng)力,HPMA 分子中的酰胺基團和末端氨基均參與了氫鍵的形成。
圖2. 溶膠-凝膠相轉變和超支化聚合物凝膠因子的氫鍵作用機理示意圖
參考文獻:Y. W. Zhang, W. Huang,* Y. F. Zhou and D. Y. Yan. Chem. Commun. 2007, 2587–2589
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